随着科技的不断发展，需要处理的资讯也越来越多，尤其是在光纤、光多路开关等元件已经相对成熟的电子市场，积体电路开始成为限制传输速度和处理能力的瓶颈。而作为最常用的电子材料，硅材料上的整合光路自然是研究的重点，成为了资讯科技下一个需要突破的关键技术难题。
首先，非常感谢大家对光博君日前发起的征稿活动的踊跃参与！新一轮的征稿已经启动，欢迎大家继续积极投稿。上期连结
今天的投稿是同样来自浙江大学光电工程学院的谷松韵、冯傲松、李经纬，他们在论文中对硅材料的优势与不足以及硅基波导的三种影响因素进行了阐述，介绍了前景较好的拉曼镭射器，并进一步介绍了直线型腔与S型腔拉曼镭射器的基本原理，给出了单级环形腔拉曼镭射器的理论依据与实验结果，也对多级环形腔硅基拉曼镭射器做了详细介绍。他们认为，硅基拉曼镭射器在未来有着极大的实用价值。
众所周知，硅并不是一种容易发光的材料。硅作为一种非直接间隙半导体，无法通过简单的光电效应产生镭射，而是需要通过发射或者吸收声子来跃迁到价带顶。
图1：(a)磷化铟为直接间隙材料，可由光电效应直接复合发光
(b)硅为非直接间隙材料，需要由通过声子改变波矢来实现跃迁
这种间接的跃迁概率非常小，加之硅材料中的俄歇复合和自由载流子吸收效应[1]，其内量子效率非常低。效率表示式由下式给出：
由于这些因素，整合光路领域通常把硅称为无源材料。在上个世纪的整合光路研究中，重点主要放在了对有源材料的单片式研究上，属于这类材料的有Ⅲ-Ⅴ族和Ⅲ-Ⅵ族半导体。比如有应用最广的GaAs以及GaAlAs[3]，他们的发光效率约为硅的10万倍。
硅基镭射器近几年的发展
随着应用硅的整合系统越来越多，尤其是各种芯片越做越小，整合程度越来越高的趋势下，以硅作为衬底来实现单片式整合是各大厂商所追求的。但是上述的直接间隙材料并不能很好地与硅衬底结合，在光电整合时往往由于晶格失配在界面层形成错位，严重降低材料的电导率。当下的主流研究方向主要有多孔硅，奈米晶体硅，掺铒硅，混合材料以及拉曼散射等。英特尔公司在2005-2006年和高校合作研发了混合硅镭射器和拉曼硅基镭射器，在2008年时研发了多级环形腔硅基拉曼镭射器，并可能在效率达标且成本足够低时用于芯片的生产之中。[4]
当今硅基光源简述
在众多硅基光源中，拉曼镭射器只是其中一种，科学家们在漫长的探索中曾经有过许多尝试，以下简要介绍几例。
体块硅（Bulk Silicon）
由于硅是间接带隙材料，体块硅（Bulk Silicon）发光会受到一定的局限。其固有量子效率极低，约为10-6数量级。室温下,能有效发光的体块硅仅在通过本身氧化超纯硅的钝化表面被观察到, 激发的载流子寿命受控于辐射覆合。为克服这一障碍，目前大致有两种方法。一是在硅表面适当积纹，这种方法与标准CMOS工艺不相容，并且自由载流子吸收效应（FCA）仍然有着很大的影响。二是通过使用局域断层环产生的应力形成能量栅栏以适于载流子扩散。但这种方法仍然无法避免俄歇复合和自由载流子吸收造成的阻碍粒子数反转的问题。因而体块硅作为发光材料前景渺茫。
奈米硅晶体（Si Nanocrystals）
硅在HF中经过电化学的部分蚀刻后，会产生由较小的奈米晶体组成的多孔硅结构。奈米硅晶体作为一种低维材料，有着很强的量子限制效应，因而可以有效提高材料的发光辐射概率。但这种方法仍然难以解决俄歇复合所造成的难以实现粒子数反转的问题，距离形成镭射发射仍有一定距离。
混合硅镭射器（Hybrid Silicon Laser）
在2006年9月，英特尔公司与UCSB发表宣告称世界上第一台电驱动的混合硅镭射器建造完成。它成功地将硅的光路（light-routing）与价格优势与磷化铟（InP）的发光特性结合起来，对硅基光子整合的发展有重要的作用。在具体实现中，他们将磷化铟芯片与预处理过的硅光子芯片直接联结在一起，当一个电压加在芯片上时，磷化铟材料所发出的光直接耦合到硅波导（waveguide）上，从而得到一束混合硅镭射。由于硅是间接带隙半导体材料，当加有电压时它不会像磷化铟这类直接带隙半导体一样产生光子，而是产生声子，发出热量，因此混合硅镭射器中磷化铟不可或缺。
图二：混合硅镭射器截面示意图
如图二所示，下部是SOI（Si on insulator）区域，上部为Ⅲ-Ⅴ族半导体区域。硅基位于底部灰色区域，磷化铟芯片位于上方，中间是硅波导。它们都暴露在氧气等离子体中，从而形成一个氧化物薄层。这层氧化物只有25个原子厚（25 atoms thick），但强度已经足够将两种材料联结在一起，就像胶水（glue）一样。图中已经标明了正负极，当加上一个电压时，电子从负极向正极移动，当这些电子与半导体晶格中的空穴相遇时，它们放出一个光子。
如图三所示，磷化铟中产生的光直接穿过“胶水”层进入下方的硅波导——就像一个镭射腔容纳并控制光，从而产生混合硅镭射。
图三：当加电压时，自由电子与空穴结合，产生镭射.
混合硅镭射器的完成，使硅光整合更为简单，如图三所示，每束镭射都有不同的波长（颜色），它们都被汇入到高速调制器中，并由此形成相应资料流。之后，一个多路复用器将会把这些独立的资料流整合到一个光线中。这样做的一大优势就在于所有的讯号都不会与其他的发生干涉，影响传输效果。图中所用的25台混合硅镭射器与25个硅调制器整合，每一个都以40Gbps的速度进行传输，那么单一的整合硅片传输资料的速度将会是1TB/s。
图四：应用混合硅镭射器进行整合的一种未来的设想
由此可见，这项技术将会为未来资料的高速传输打下基础，但它也有着一定的缺陷。随着温度的升高，会引发输出功率的急剧减小。如图五所示，一个1310nm的法布里-珀罗镭射，随着温度从15摄氏度变化到120摄氏度，输出功率大幅下降，这也成为了投入大规模生产的一大隐患。
图五：输出功率随温度及偏置电流变化的函式关系图（1310nm的法布里珀罗镭射）
拉曼硅基镭射器
理论基础
拉曼散射
拉曼散射是一种光子与物质相互作用时发生的一种非弹性散射，它最早于1923年在理论上被Adolf Smekal所预言，并由C.V. Raman和K.S. Krishman[7]发现于1928年发现，因其在分析固液气态上的贡献，拉曼效应于1998年被评为美国化学历史的里程碑[8]。当入射光足够强时，在垂直于入射光方向用光谱仪摄取散射光，就能观察到很弱的附加分量旁带，出现新的频率的散射光，这就是拉曼散射。
拉曼散射现象中，在每一条原始的入射光线旁都伴有散射线：在原始光谱线的长波长方向的散射谱线成为红伴线或斯托克斯线，在短波长方向上的散射谱线成为紫伴线或反斯托克斯线。它们与入射光线的波长差仅与散射介质有关，其等于分子固有频率，一般位于红外波段。
拉曼散射的电磁理论解释[9]
介质分子在光的作用下发生极化，极化率因分子的热运动而产生变化，进而引起介质折射率的起伏，产生散射现象；散射光的频率是由入射光频率γ0及分子固有频率相互叠加而成，因此又被称为联合散射。
入射光电场为E=E0COS2πγ0t
上式表明散射光的频率有三种，分别为频率为γ0的瑞利散射线，频率为γ0+γ的紫伴线和γ0-γ的红伴线。
图六：瑞利散射、斯托克斯散射及反斯托克斯散射简图
由于硅具有排列整齐的单晶结构，因此在硅中的拉曼效应增益系数比非晶体的玻璃纤维中高了五个数量级，因此硅基是拉曼镭射的理想材料。但同时硅波导的损失同样比玻璃纤维大了几个数量级，这使得制造低损耗的硅波导成为实现硅基拉曼镭射器的关键。
三种因素对硅基波导的影响
FCA(Free-carrier Absorption)是一种非线性过程，不同于带间的吸收跃迁，FCA发生前载流子已经处于启用状态（电子在导带，空穴在价带），导带中电子吸收光子从而跃迁到更高的未被占用的次能带，而这一过程并不能带来光子的辐射。因为为了实现这一过程，载流子需要改变动量以适应导带间的动量转换，由于光子动量一般比在载流子动量低，所以载流子需要与声子或杂质相互作用以降低动量，这就使得吸收的光子的能量转移到声子中去[11]，进而将光子的能量转化为热能，从而降低了镭射的发光效率。
图七：谷内自由电子吸收的简图
在这一过程中，跃迁的振幅取决于吸收能量的大小，吸收的能量又与频率加倍后产生的虚部的光偏振率成正比，因此我们可以使用光偏振率来衡量吸收系数。另一方面，载流子吸收的能量与动量的平方成正比，利用带宽能量Eg及电子空穴对分布函式，可以最终推汇出吸收系数表示式为[12]：
TPA（two-photon absorption）同样是非线性过程，原子一次性同时吸收两个光子，将一个电子从价带送至导带，产生一对寿命较长的电子空穴对，而不产生辐射光，从而对光产生吸收作用；此外这一过程产生的更多载流子进一步参与FCA过程，会产生额外的光损耗。在光强较小时，这一非线性过程表现不显著，而随着波导中光子数目的增多，TPA效应将逐渐增强。
除此之外，俄歇复合（Auger recombination）也是硅发光的一个阻碍。当原子中的一个内层电子被转移后，较高能级电子会直接跃迁至产生的空穴，能量除了以辐射光子的形式表现出来之外，还可以传递给处于价带上的一个电子，获得能量的价电子进一步将能量传递给声子，从而使得能量变为热能而损耗，这一过程被称作俄歇复合，它同样随着波导中载流子密度的增强而显著增强。
图八：左图表示1s电子因撞击而产生空穴
右图表示2s电子跃迁至1s，并将能量传递至2p价电子
一般硅基镭射都有大量的载流子注入以及高强度的特点，因此以上三种效应都成为了硅发光的障碍，以下是Intel公司解决这些问题的部分方法。
2005年1月，Intel公司第一次实现全硅拉曼脉冲镭射器，利用长的时间间隔以及短的光脉冲，使得TPA产生的载流子在下一次脉冲之前重新结合，减少了光的吸收损耗。
此后，Intel的研究人员又利用反置的p-i-n二极管，在通电情况下电子和空穴会分别向两方PN接面移动，使得载流子移出光通过的区域，减小了TPA的发生，同时又大大减小了载流子的寿命及空穴电子对的结合概率，使得由TPA引起的FCA减小到最小化。基于此实验室做成了第一台实现全硅拉曼连续波镭射器。此外，还可以通过减小体积与表面积的比值来增大载流子在表面实现复合的概率。
反射式硅基拉曼镭射器
在看环形腔硅基拉曼镭射器之前，我们需要对直线形硅基拉曼镭射器和S形硅基拉曼镭射器有所了解。
直线型腔硅基拉曼镭射器
图九：直线形硅基拉曼镭射器[13]
图一中p代表泵浦光，s代表拉曼散射后产生的斯托克斯光；l为硅波导增益介质左端面，r为硅波导增益介质右端面。泵浦光在直线形波导中不断反射积聚能量从而超过阈值产生斯托克斯光。采用角度合适的透镜光纤耦合之后可以减少损耗，提高拉曼散射效率。
S形腔硅基拉曼镭射器
图十：S形硅基拉曼镭射器[14]
图二的S形硅基拉曼镭射器与直线型硅基拉曼镭射器模型相似，不同之处在于弯曲处的损耗。
环形腔硅基拉曼镭射器
图十一：环形腔硅基拉曼镭射器原理图
图十二：环形腔硅基拉曼镭射器显微照相
在之前的S形谐振腔中，可以看出对减小硅基波导尺寸所做的努力。而环形谐振腔无需制作反射端面或光栅就可以实现光场的反馈, 非常适合利用平面光波导工艺加工，并且在整合性上比以上两种谐振腔更加优秀。
单位截面积受激拉曼散射和硅波导中泵浦镭射的强度是成正比的，另外相比大尺寸波导，小尺寸波导可以显著减小载流子寿命从而减弱自由载流子吸收效应，我们总希望能够得到更加小的硅基波导结构。用环形腔结构甚至可以将拉曼镭射器做到亚微米级别大小，并且能够在泵浦光功率阈值减小上做到显著优化。
对环形腔拉曼硅基镭射器的理论推导
在实验室条件下，使用波长为λp的泵浦镭射射入谐振腔，如图三的P0，由受激拉曼散射得到波长为λs的斯托克斯光。泵浦光和斯托克斯光输出和输入谐振腔的功率之比称为耦合效率Kp2和Ks2。环形谐振腔每一圈光的传输中，它们的功率满足以下方程：
方程中，αp/s为对应于泵浦光和斯托克斯光线性的波导传输损失，gR为拉曼增益系数，硅的双光子吸收率β=0.5cm/GW。σ函式为对应波长的自由载流子吸收效率：
N为由双光子吸收造成的电荷载体密度：
式中的τeff为硅波导中的有效载流子寿命，Ep为泵浦光的光子能量，假定Ep≈Es，由定义对Aeff为下述重积分式：
考虑边界条件，推出在第i圈时泵浦光和斯托克斯光的功率方程：
以上的方程不断迭代，可得到最终的稳定结果PRaman
单级环形腔拉曼镭射器的实验结果[15]
对于单级环形腔硅基拉曼镭射器，假如用波长1,550nm的泵浦光入射，可得到波长为1,686nm的一级斯托克斯光。将引数给定为：
在不同功率的泵浦光入射时，选取不同的耦合系数可得到以下图线：
图十三：不同耦合效率下出射光功率与泵浦光功率对照图
改变引数，可以的得到更低泵浦光功率阈值的斯托克斯光。
多级环形腔硅基拉曼镭射器[16]
在2008年，荣海生团队和英特尔公司合作研发出了多级环形腔硅基拉曼镭射器，并进行了一些简单的光谱测量及实际应用。这可以看作是对于单级硅基拉曼镭射器的一次改进。
由于拉曼散射效应，射入环形腔的泵浦光会在腔内发生能量的积聚，达到一定阈值后，拉曼散射产生的一级斯托克斯光功率大于谐振腔对它的损耗功率，一级斯托克斯光由此积累。假如对于耦合系数加以适当配置，则能减少部分一级斯托克斯光的输出，再次积累达到阈值，便可以由拉曼散射产生二级斯托克斯光。
图十五：多级环形腔硅基拉曼镭射器的原理示意图
理论上，可以产生多级斯托克斯光，在文献中，此次研发的拉曼镭射器最高产生了两级斯托克斯光。产生第一斯托克斯光的泵浦光阈值约为80mW，当泵浦光输入功率为120mW时，产生一级斯托克斯光功率约为3.5mW，斜率效率约为6%。待平稳之后继续增大泵浦光功率，稳定输出二级斯托克斯光，二级斯托克斯光最大输出能量可达5mW，斜率效率达到2.7%。
图十六：一级二级斯托克斯光效率分析图
文献中后续对气体的检测的内容与镭射器无太大联络，此处不再赘述。对于产生的一级和二级斯托克斯光进行光谱分析，光谱仪精度可达0.5nm，结果和理论的一二级斯托克斯光波长非常吻合。通过对于耦合系数的调整，如对波导中槽的宽度进行调整可以得到不同功率比的一级和二级甚至更高阶的斯托克斯光，也许能将完整的多路复用器整合在一个硅基拉曼镭射器上。
图十七：光谱检测图
拉曼镭射器应用前景展望
全硅连续波拉曼镭射器的实现使拉曼效应在镭射器中的应用达到高峰，这是硅光子学发展中一个重要的里程碑，但从直线型到级联型，即使在反置p-i-n二极管的协助下，这样的全硅拉曼镭射器仍局限在釐米级的共振腔，功率阈值始终没有突破20毫瓦的大关。而在2013年，日本研究组宣布实现了利用光子晶体制成了共振腔口径在10微米以下，阈值低至1微瓦的全硅拉曼连续波镭射器。
研究人员希望利用提高材料的品质系数Q和材料体积V的比例Q/V来增强光子与物质的作用强度，增强拉曼效应。光子材料外的硅薄膜中往往存在着很多圆形气孔，实验所用的异质结构奈米腔包含在一个线性缺损的波导中，缺损位置形成模式的禁带，其上方波导为奇波导模式，用于通泵浦光，下方为偶波导模式，用于传导斯托克斯光。
产生拉曼效应的奈米腔部分晶格系数比两侧多出Δa（下图a阴影），使得此部分两种模式的能带在此处变低，如图b所示。此外，两种模式光的场强分布在x和y方向分别相异，但却在对角上具有相同的奇偶性和相近的分布，这样就可以通过在奈米腔处选择合适方向的光子晶体材料来实现拉曼增益。
图十八：光子晶体横截面结构图及能带示意图
研究人员通过改变气孔的直径使得奈米腔模式中的泵浦光和斯托克斯光的频率差达到15.6THz，而这正是硅中拉曼频移所需的频率，据此，当a设定后，偶模式波的波长必须在1.3-1.6μm之间。实验中将晶格系数a设定为410nm，奇奈米腔模式的峰值宽度为13.7pm，峰值为波长1424nm，得到的偶模式中缝制宽度为1.1pm，峰值波长为1540.13nm，
由公式得Δf值为15.74THz，这与拉曼频移所需频差相似，另外由公式Q=△λ/λ可得单模式腔的品质系数为104000，同理可由预估出的斯托克斯光波长得到偶模式腔的品质系数约为14000000，实现了前所未有的高Q/V值。
实验结果如下图所示，主图中输入阈值被降低至1μW，在阈值以上镭射的斜率效率达到8%，插入的小图分别代表输入功率为0.5μW及2μW的情况。
图十九：阈值功率下出射光功率与泵浦光功率对照图
该研究组第一次尝试利用最新的奈米科技来实现拉曼增益，打破了停滞数年的拉曼镭射器的研究死寂。这是人类步入奈米时代后的大势所趋，也为接下来拉曼镭射器进一步突破阈值极限和尺度极限提供了新的思路，相信人类可以利用新的奈米技术和新的量子效应，结合传统的拉曼散射，在不远的未来进一步实现更强大的全硅拉曼镭射器功能。
参考文献：
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[16] Haisheng Rong, Shengbo xu, Oded Cohen, et al. “A cascaded silicon Raman laser,” Nature photonics. 2008, 2, 170-174.
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